Знания Зимина в области исторических источ­ников обеспечили ему солидную базу для ис­следовательской работы. Основной сферой его научных интересов была политическая, социаль­ная и культурная история России XV—XVI вв. Историком была создана, по выражению одного из современных учёных, «панорама истории России», охватывающая период с 1425 по 1598 г. и представленная в шести книгах (последние три из них вышли уже после смерти Зимина). Вот их названия: «Витязь на распутье», «Россия на рубеже XV—XVI столетий», «Россия на пороге Нового времени», «Реформы Ивана Грозного», «Опричнина Ивана Грозного», «В канун грозных потрясений». Со времён С. М. Соловьёва мало кто отваживался на создание последовательного, год за годом, изложения русской истории со всеми подробностями и критическим разбором главных спорных вопросов. Зимин великолепно выполнил эту задачу, и теперь многие историки обращаются к циклу его монографий как к неисчерпаемому собранию событий и фактов жизни русского государства и общества тех времён.

В беседах с коллегами и учениками Зимин неоднократно повторял любимую мысль: плохой человек не может быть хорошим историком, поскольку «такой историк на собственном опыте будет искать всегда низменные мотивы в действиях людей прошлого». Именно Зимин положил начало возрождению традиции, некогда существовавшей в российской исторической науке: подвергать историю и исторических личностей моральному суду, оценивать их действия по этической шкале. Судьба уготовила нелёгкое нравственное испы­тание и самому историку, которому долгое время удавалось избегать конфликтов с официальной наукой.

В 1964 г. он выступил с научным трудом, посвящённым «Слову о полку Игореве». Это произведение считалось бесспорно высочайшим достижением древнерусской литературы. Зимин позволил себе усомниться в его подлинности: он доказывал позднее происхождение «Слова». До сих пор вопрос о том, когда было создано «Слово о полку Игореве», не решён окончательно, и нельзя с уверенностью сказать, был ли прав Зимин в своих суждениях. Однако важно другое: до него это произведение было предметом едва ли не рели­гиозного поклонения, непреложной национальной святыней. Зимин же во всеуслышанье поставил вопрос, оказавшийся весьма болезненным для официальной науки и получивший тогда явно политическое звучание. Он предложил пути, по которым следовало двигаться к окончательному решению проблемы.

Однако  научной  дискуссии  из  этого  выступления не получилось. Историка обвинили в непатриотичности и подвергли не столько критике, скол­ько травле. Его книга на эту тему была напечатана смехотворным тиражом — 101 экземпляр, на об­ложках проставлялся гриф (специальная надпись) «для служебного пользования». Обсуждение её было строго ограничено: некоторых крупных учёных к нему не допустили. Вскоре часть и без того мизерного тиража была в приказном порядке изъята властями. Учёному оставалось довольство­ваться тем, что он не попал в лагеря, как это могло произойти тридцатью годами ранее, и не лишился работы, что ожидало бы его полтора десятилетия назад. «Что ж, подведём итоги. Меня били. Но меня били не так, как в тридцать седьмом. И не так, как в сорок девятом», — говорил он, имея в виду своих коллег, жестоко пострадавших в те годы.

Зимину потребовалось немало решительности, чтобы неуклонно отстаивать свои взгляды. Исто­рик до конца своих дней продолжал собирать ма­териалы, подтверждавшие его выводы. В личном архиве Зимина по сей день хранится рукопись окончательного варианта книги, посвящённой «Слову о полку Игореве», объёмом 1200 страниц. Сам историк подчёркивал, что полемика по поводу времени создания «Слова о полку Игореве» обрела для него смысл «борьбы за право учёного на свобо­ду мысли», против «казённого лжепатриотизма».